В последующие годы он жил в Самаре под надзором полиции, зарабатывал частными уроками и в 1891 сумел сдать экстерном государственные экзамены за полный курс юридического факультета Петербургского университета. В 1892–1893 работал помощником присяжного поверенного в Самаре, где одновременно создал марксистский кружок, перевел Манифест Коммунистической партии Карла Маркса и начал писать сам, полемизируя с народниками
Переехав в августе 1893 в Петербург, он работал юристом и постепенно стал одним из лидеров петербургских марксистов. Посланный за границу, познакомился с признанным вождем российских марксистов Георгием Плехановым. После возвращения в Россию, Ульянов в 1895 объединил петербургские марксистские кружки в единый «Союз борьбы за освобождение рабочего класса». В декабре того же года его арестовала полиция. Провел более года в тюрьме и был выслан на три года в Восточную Сибирь под гласный надзор полиции. Там, в селе Шушенском, в июле 1898 обвенчался с Надеждой Крупской, которую знал еще по петербургскому революционному подполью.
Находясь в ссылке, продолжал теоретическую и организационную революционную деятельность. В 1897 издал работу Развитие капитализма в России, где пытался оспорить взгляды народников на социально-экономические отношения в стране и доказать тем самым, что в России назревает буржуазная революция. Познакомился с работами ведущего теоретика немецкой социал-демократии Карла Каутского, и они произвели на него большое впечатление. У Каутского он заимствовал идею организации русского марксистского движения в виде централизованной партии «нового типа», вносящей сознание в «темную» и «незрелую» рабочую массу. Полемика с теми социал-демократами, которые, с его точки зрения, недооценивали роль партии, стала постоянной темой в статьях Ульянова. Он вел также жесткую полемику с «экономистами» – течением, которое утверждало, что социал-демократам следует сделать основной упор на экономическую, а не политическую борьбу.

После окончания срока ссылки выехал за границу в январе 1900 (последующие пять лет он жил в Мюнхене, Лондоне и Женеве).Там, вместе с Плехановым, его соратниками Верой Засулич и Павлом Аксельродом, а также своим другом Юлием Мартовым, Ульянов начал издавать социал-демократическую газету «Искра». С 1901 он стал использовать псевдоним «Ленин» и с тех пор был известен в партии под этим именем. В 1902 он изложил свои организационные взгляды в брошюре Что делать? Предложил перестроить образованную в 1898 Российскую социал-демократическую рабочую партию (РСДРП) по типу осажденной крепости, превратив ее в жесткую и централизованную организацию, возглавляемую профессиональными революционерами – вождями, чьи решения были бы обязательны для рядовых членов. Такой подход встретил возражения значительного числа партийных активистов, включая Юлия Мартова. На втором съезде РСДРП в Брюсселе и Лондоне 1903 партия распалась на два течения: «большевиков» (сторонников организационных принципов Ленина) и «меньшевиков» (их противников). Ленин стал признанным лидером большевистской фракции партии.

В период русской революции 1905–1907 Ленину удалось на некоторое время вернуться в Россию. Он ориентировал своих сторонников на активное участие в буржуазно-демократической революции, чтобы попытаться завоевать гегемонию в ней и добиться установления «революционно-демократической диктатуры пролетариата и крестьянства». В этом вопросе, подробно освещенном в работе Ленина Две тактики социал-демократии в демократической революции, он резко разошелся с большей частью меньшевиков, которые ориентировались на союз под руководством буржуазно-либеральных кругов.
Поражение революции вынудило Ленина вновь эмигрировать. Из-за границы он продолжал возглавлять деятельность большевистского течения, настаивая на сочетании нелегальной деятельности с легальной, участии в выборах в Государственную Думу и в работе этого органа. На этой основе произошел разрыв Ленина с группой большевиков во главе с Александром Богдановым, которая призывала к бойкоту Думы. Против своих новых противников Ленин выпустил полемическую работу Материализм и эмпириокритицизм (1909), обвинив их в ревизии марксистской философии. В начале 1910-х годов разногласия внутри РСДРП крайне обострились. В противовес «отзовистам» (сторонникам бойкота Думы), меньшевикам – «ликвидаторам» (приверженцами легальной работы) и группе Льва Троцкого, выступавшей за сохранение единства партийных рядов, Ленин форсировал превращение своего течения в 1912 в самостоятельную политическую партию, РСДРП(б), с собственным печатным органом – газетой «Правда».
После начала Первой мировой войны Ленин был депортирован в Швейцарию. Он крайне болезненно воспринял поддержку войны и идею «защиты отечества» социал-демократическими партиями, в особенности германской, которую привык считать образцовой. В новых условиях Ленин вступил в союз с левым, интернационалистским крылом международного социалистического движения. В результате двух международных конференций социалистов (в Циммервальде и Кинтале) возник блок левых течений. Ленин призывал покончить с войной революционным путем, превратив «войну империалистическую в войну гражданскую». В книге Империализм как высшая стадия капитализма (1916) он доказывал, что капиталистическое общество вступило в свою высшую и последнюю, «империалистическую» фазу и оказалось на грани социалистической революции.
Узнав о Февральской революции 1917 в России, находившийся в Швейцарии Ленин в Письмах издалека сразу же выступил против поддержки большевиками Временного правительства. Он стремился скорее вернуться в революционную Россию, но правительства стран Антанты отказывались пропустить его через свою территорию. В то же время, германские власти были готовы обменять немецких военнопленных на русских политических эмигрантов, рассчитывая, что приезд противников продолжения войны ослабит позиции сторонников Антанты в России. 27 марта (9 апреля) 1917 из Швейцарии в Россию выехали 32 эмигранта, включая 19 большевиков (включая Ленина, Крупскую, Григория Зиновьева, Инессу Арманд и др.).
4 апреля, на следующий день после прибытия в Петроград, Ленин выступил с так называемыми Апрельскими тезисами. Он потребовал вести борьбу против Временного правительства, за установление власти Советов и немедленный переход к социалистической революции. Радикальная позиция Ленина встретила неприятие не только у меньшевиков, обвинивших его в «анархизме», но и внутри самой большевистской партии, где против нового курса были такие лидеры как Лев Каменев и Иосиф Сталин. Но Ленин правильно рассчитал соотношение сил. Он полагал, что революцию совершают сами народные массы, настроенные куда радикальнее, чем любые политические партии, и преуспеть могут лишь те политики, которые смогут использовать революционный подъем. Поэтому он ориентировал большевиков на использование популярных леворадикальных лозунгов, рождавшихся в народной среде – требований «власти Советов», «рабочего контроля», «социализации земли». Огромную популярность придавало большевикам и то, что они без колебаний добивались выхода России из всем уже надоевшей войны.

По мере радикализации масс влияние большевиков росло. В июне 1917, выступая на первом Всероссийском съезде Советов, Ленин заявил о стремлении своей партии придти к власти. Но у нее еще не было сил, чтобы использовать один из многочисленных кризисов, переживаемых Временным правительством. После массовой вооруженной демонстрации 4 июля в Петрограде, организованной большевиками и анархистами, власти обвинили большевистских лидеров в государственной измене и сотрудничестве с Германией. Некоторые вожди партии были арестованы, а Ленин и Зиновьев скрывались на станции Разлив недалеко от Петрограда, а затем в Финляндии. В подполье Ленин систематизировал свои представления о государстве (Государство и революция) и задачах большевистской партии после прихода к власти. С одной стороны, он пропагандировал «отмирание государства» через систему «власти Советов», с другой, – призывал к диктатуре партии над несознательными массами, которая должна руководить строительством социализма. На ближайший период после взятия власти, по мнению Ленина, следовало ограничиться установлением государственного контроля над рядом ключевых отраслей промышленности и банками, а также проведением земельной реформы.

После поражения военного мятежа генерала Лавра Корнилова, Ленин решил в сентябре 1917, что момент для переворота настал. Он обратился к руководству партии с призывами «взять власть». Часть большевистских лидеров первоначально сопротивлялись требованиям Ленина, но ему удалось связаться со сторонниками восстания. В начале октября он перебрался в Петроград и продолжил агитацию за немедленное выступление. В конце концов, вожди большевиков вняли этому призыву. Была начата подготовка к вооруженному выступлению, в котором приняли участие не только большевики, но также другие левые силы – левые эсеры, максималисты и анархисты. 24–26 октября 1917 в ходе восстания в Петрограде власть Временного правительства пала. Второй всероссийский съезд Советов избрал Ленина председателем нового правительства – Совета народных комиссаров (СНК).

Опытный тактик, Ленин вынужден был считаться с требованиями революционных низов и согласиться на социальные преобразования значительно более радикальные, чем его предреволюционные планы. СНК признал крестьянскую «социализацию земли», издал декрет о введении рабочего контроля на производстве, признал проведенную работниками экспроприацию предприятий у предпринимателей. Но уже в первые месяцы революции Ленин предпринял шаги по подчинению большевистской власти массового рабочего и крестьянского движения. Система рабочего контроля была подчинена государственной структуре Высшего совета народного хозяйства, а рабочие фабрично-заводские комитеты – подконтрольным большевикам профсоюзам.

Зимой и весной 1918 Ленин предпринял решающие шаги по закреплению власти большевистской партии, поводом стало военное положение страны. Ленин настоял на заключении мира с Германией (Брестский мир) и Австро-Венгрией, несмотря на тяжелейшие условия, выдвинутые германским командованием. Против выступила не только правая оппозиция, настроенная в поддержку Антанты, но и левые силы – левые эсеры, максималисты, анархисты и даже значительная часть самих большевиков. Однако Ленин использовал все свои организационные способности и влияние в партии, чтобы добиться принятия непопулярного решения.
Под предлогом укрепления новой власти вождь большевиков потребовал введения единоначалия в управлении, жесточайшей дисциплины на производстве, отказа от всяких элементов самоуправления, введения жестких наказаний за нарушение трудовой дисциплины (статьи Очередные задачи Советской власти, О левом ребячестве и о мелкобуржуазности).

Весной 1918 правительство Ленина начало борьбу против оппозиции закрытием анархистских и социалистических рабочих организаций. Противостояние ужесточилось в период гражданской войны, эсеры, левые эсеры и анархисты, в свою очередь, наносили удары по деятелям большевистского режима; 30 августа 1918 было совершено покушение на Ленина. 25 сентября 1919 группа «анархистов подполья» и левых эсеров взорвала здание Московского комитета большевистской партии, однако Ленина, вопреки их ожиданию, в нем не оказалось. В годы войны Ленин сделал прямую ставку на правительственный террор, полагая, что без него он не сможет победить политических противников большевизма. Арестовывались не только «классовые враги», но и трудящиеся, которые не проявляли достаточного рвения в работе или не подчинялись распоряжениям властей. В деревнях специальные «продотряды» конфисковали продовольствие и зерно в таких размерах, что сельские жители с трудом могли прокормить себя, а некоторые просто голодали.
Ценой этиих непопулярных мер правительство Ленина сумело одержать победу над белыми армиями, но в 1921 столкнулось с гигантской волной крестьянского недовольства и восстанием матросов Кронштадта. Участники этой «третьей революции» выступали за Советскую власть без большевиков. Ленину удалось подавить восстание, но он вынужден был изменить политический курс. Он отказался от «военного коммунизма» и ввел «новую экономическую политику», при этом стратегическая цель большевистского лидера осталась прежней: превратить Россию в мощную индустриальную державу. Без этого, по его мысли, нельзя было думать о создании социализма в России. Но теперь он предполагал опираться не на государственную диктатуру в экономике, а на широкое привлечение иностранного и частного капитала при сохранении за государством ключевых позиций. В политической области, полагал Ленин, следовало, напротив, усилить всевластие большевистской партии и ее руководства. Для этого на 10-м съезде партии было, по настоянию Ленина, принято решение о запрете внутренних фракций.
В международном плане Ленин провозгласил линию на «мировую революцию». Для ее подготовки было создано международное объединение коммунистических партий – Коммунистический Интернационал (1919). Он возник и действовал под руководством большевистской партии. Ленин беспощадно порвал со своими прежними союзниками по борьбе против мировой войны – голландскими и немецкими левыми коммунистами Антоном Паннекуком, Германом Гортером и другими, написав против них памфлет Детская болезнь левизны в коммунизме (1920). Он продиктовал зарубежным коммунистам тактику «единого фронта» с социал-демократами, участия в выборах и сотрудничества в массовых реформистских организациях в надежде захватить руководство в них.

25 мая 1922 Ленин перенес инсульт и частичный паралич; в течение нескольких месяцев он проходил лечение за пределами Москвы и смог вернуться в столицу только в октябре. Однако в декабре 1922 после нового кровоизлияния ему пришлось покинуть свой рабочий кабинет в Кремле.
В последний период пребывания у власти Ленина все больше беспокоило «бюрократическое перерождение» режима и партии. Он ощущал, что власть вскоре ускользнет из рук узкого круга профессиональных революционеров – его соратников и перейдет к партийному и государственному аппарату, который сами большевистские лидеры создали для проведения в жизнь своих решений. Распознав в генеральном секретаре партии Иосифе Сталине лидера этих аппаратных кругов, Ленин попытался нанести удар по фракции Сталина. В конце 1922 – начале 1923 он продиктовал и разослал ряд писем и статей, вошедших в историю как «политическое завещание Ленина». Обвинив Сталина и его сторонников в «великодержавном шовинизме», развале работы государственной и партийной контрольных инспекций и «грубых» методах работы, Ленин попытался сместить Сталина с поста генерального секретаря большевистской партии и нейтрализовать аппаратчиков с помощью введения в Центральный комитет новых, еще «необюрокраченных» членов из профессиональных рабочих. Он заключил союз с Львом Троцким, поручив ему отстаивать эту линию в партийных органах. Но соотношение сил уже было не в его пользу: Сталина поддержали Каменев, Зиновьев и другие большевистские лидеры. Ленин оказался фактически под домашним арестом в подмосковной усадьбе в Горках, под предлогом его нездоровья были ограничены его контакты и возможности диктовать письма и статьи. В январе 1924 его союзник Троцкий потерпел решающее поражение на тринадцатой партийной конференции. Узнав об полном триумфе Сталина и его сторонников, Ленин испытал тяжелое потрясение, после чего его состояние стремительно ухудшилось. 21 января 1924 вождь большевистской партии и председатель СНК умер. Его тело было подвергнуто специальной обработке и помещено в Мавзолей на Красной площади.